Son court pontificat qui dura dix mois seulement, fut marqué par la confirmation du sixième concile œcuménique que son prédécesseur avait fait assembler à Constantinople pour combattre les hérétiques Monothélites ainsi appelés parce qu'ils ne reconnaissaient en Jésus-Christ qu'une volonté et une seule opération. Connaissant aussi bien la langue grecque que latine, saint Léon traduisit les actes de ce concile pour les Occidentaux, du grec au latin.
Le Saint Pape Léon II ordonna qu'on donnerait la paix à tous les assistants pendant la messe. Cette pieuse coutume avait été pratiquée et observée dès les premiers siècles de l'Eglise, comme on peut le constater dans les écrits de saint Denis et de saint Justin.
Le plain-chant que Saint Grégoire le Grand avait composé et établi dans l'Église se trouvait alors dans une extrême confusion et décadence. Saint Léon II réforma lui-même le chant grégorien et composa aussi quelques nouvelles hymnes que l'Eglise a conservées jusqu'à nos jours.
Bien qu'il n'ait tenu le siège que dix mois et dix-sept jours, Saint Léon II est un des plus excellents Papes qui aient gouverné l'Eglise. Aimé et respecté de tout le monde, tant à cause de sa vertu que pour son naturel doux, affable et bienveillant, il ne manquait d'aucune des qualités requises pour exercer la charge de Pasteur suprême. Tous les fidèles le regrettèrent comme un père véritable. On inhuma son corps dans l'église Saint-Pierre, tombeau ordinaire des souverains pontifes. On le représente embrassant un mendiant, par allusion à sa charité envers les malheureux, ou tenant un livre où se lisent des notes musicales.
Petits Bollandistes